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能源材料专题

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能源材料专题•综述•快堆燃料循环与金属燃料郭奇勋*,李宁*(厦门大学能源学院,核能研究所,福建厦门361102)* 通信作者:qxguo@,ningli@基金项目:中央高校基本科研业务费专项资金(2012121034)摘要:快堆作为第四代先进核能系统中最重要的反应堆型,有望显著提高铀资源利用率和 减少核废物量,快堆及与其密切相关的核燃料循环和金属燃料技术越来越受到人们的广泛 关注本文综述了快堆(行波堆)、核燃料循环及金属燃料技术的研究进展,重点介绍了 美国的行波堆和金属燃料技术,并阐述了行波堆初期采用“一次通过式”简化燃料循环对 于快堆早日实现大规模商业化的重要意义关键词:核能;核燃料循环;快堆;行波堆;金属燃料中图分类号:TL 2 文献标识码:A 文章编号:在当前的商业轻水堆中,天然铀资源的利用率不到1%,储存在大量贫铀和乏燃料中 的巨大能量可以成为一种宝贵的资源,但遗憾的是这种资源仍未开发利用甚至经常被当作 废物对待从核能开发早期形成的核燃料循环仍是一个非常复杂、昂贵、耗时的过程,其 发展战略和路径已经过时虽然出现了一些具体改进方案,但还是难以大规模实现推广行波堆通过优化堆芯中子经济性并提高燃料燃耗,具备变成开式燃料循环快堆的潜 力,可以大幅简化传统燃料循环。

该技术使核能发电在后处理经济可行前即可提高资源利 用率,这是一个极好的从创新概念变成颠覆性技术的范例金属燃料是发展行波堆和先进 快堆的核心技术,快堆燃料将从现有的氧化物,逐步改为混合氧化物,最终过渡到增殖和 安全性能最高的金属燃料目前的金属燃料离行波堆实现足够潜能的要求还有一定差距在本文中,我们综述了国内外专家对快堆(行波堆)核燃料循环与金属燃料的相关研 究和评论,重点介绍了核能与核燃料循环中的一些创新概念,并加入了作者的解读和展 望,旨在与读者分享和切磋1快堆与行波堆1.1快堆快中子反应堆(简称快堆)是以(高能)快中子引起核裂变链式反应的反应堆快堆 是第四代先进核能系统中最重要的反应堆型快堆运行时,一方面消耗易裂变燃料如 U- 235,另一方面又产生新的易裂变燃料如Pu-239当产生的易裂变燃料多于消耗的易裂变 燃料时,易裂变燃料就得到了增殖,这类快堆称为快中子增殖反应堆,其转换比大于1U- 2]快堆与轻水堆(热堆)的一个主要区别是:轻水堆消耗的核燃料主要是U-235,而快 堆消耗的核燃料主要是从U-238转变而来的Pu-239天然铀中,易裂变的U-235只占约 0.7%,丰度非常低,而不易裂变的U-238占到99.2%以上。

目前,轻水堆对铀资源的利用 率只有约1%或更低,而快堆可以将利用率提高30-60倍”I发展快堆主要有两方面的重要意义:一是提高铀资源的利用率,保证铀资源的长期稳 定供应,二是可以焚烧和嬗变轻水堆乏燃料中的长寿命高放射性废物,减少核废物量[1] 全世界快堆已有350多堆年运行史,快堆燃耗达到130 GWd/t,热电转化效率达43〜45% 世界上许多国家已有快堆发展战略,快堆相关研发已经很深入囹1.2行波堆行波堆(如图1)不同于传统快堆行波堆通过对异质堆芯燃料的巧妙分布和运行控 制,核燃料从一端低浓缩铀启动源点燃,多余的裂变中子将旁边不易裂变的U-238转换成 易裂变的Pu-239,当达到一定浓度时形成自持裂变反应,同时开始焚烧已在原位生成的燃 料,形成行波行波以增殖波前行、焚烧波后续的方式在燃料中以每年数公分的速度自持 传播,一次装料可以连续运行数十年形象地说,行波堆象蜡烛,用火柴点燃后渐渐烧 尽,并可以自身点燃其它蜡烛行波堆技术可将铀资源利用率提高一个数量级、废物量减 少一个数量级,并使核燃料循环大大简化行波堆是可以首先在开路燃料循环中用低浓铀 启动的快堆[4]图1行波堆Fig. 1 Traveling Wave Reactor行波堆应用无需大规模燃料后处理和长期储备钚,只需初期使用低浓缩铀点燃即可无 限期使用天然铀、贫铀或轻水堆乏料,变废为宝,实现“核燃料一次性实时原位增殖焚 烧”,简化复杂昂贵的核燃料循环,并且降低核扩散风险。

行波堆可以大规模在全球推广应 用,充分实现核能成为化石燃料后时代清洁无碳排主流一次能源的巨大潜力行波堆的开 发成功将对世界的核能发展,甚至全球能源政策和气候变化应对策略,都将产生划时代的 推动和促进,意义深远2核燃料循环2.1核燃料循环概念核燃料循环是人类应用核裂变能的基础核燃料循环指从铀矿开采(对于铀/钚燃料循 环)到核废物最终处置的一系列工业生产过程回收的核燃料可以在热堆中循环,也可以 在快堆中循环,统称“闭式”核燃料循环如果乏燃料不进行后处理而直接处置,则称为“一 次通过式”核燃料循环基于“一次通过式”和“闭式”核燃料循环的概念,目前主要有三种核 燃料循环方案:(1)轻水堆“一次通过式”核燃料循环;(2)轻水堆“部分闭式”核燃料循 环;(3)快堆轻水堆联合“闭式”核燃料循环囱在目前广泛应用的热堆核电厂的核燃料循环模式下,采用“一次通过式”核燃料循环, 天然铀资源的利用率约为0.6%;如果采用一次“闭式”核燃料循环,天然铀资源的利用率可 以达到约1%在快中子增殖堆核电厂的“闭式”核燃料循环模式下,一般认为可使铀资源的 利用率提高50-60倍,IAEA给出的数据为30倍左右从可持续发展的角度出发,为了充 分利用铀资源和减少核废物体积及其放射性,从“闭式”核燃料循环起步可能是必由之路 [5],除非开发出具有创新性的先进核能系统,比如行波堆。

2.2核燃料循环方案[6-7]2.2.1轻水堆“一次通过式“燃料循环轻水堆“一次通过式”核燃料循环,是目前最简单、最经济的核燃料循环该循环分为 六个主要步骤:铀矿开采、铀转化与浓缩、燃料制造、轻水堆、乏燃料储存、废物处置 图2第一行)快中子堆图2核燃料循环方案Fig. 2 Nuclear Fuel Cycle2.2.2轻水堆部分“闭式”燃料循环轻水堆乏燃料经过后处理,提取出铀和钚,并将回收的铀和钚制造成新燃料,最后将 合成的燃料送进轻水堆中焚烧在进行处理之前,需要将高放废物(HLW)储存几十年以 降低其放射性和放射性衰变热轻水堆乏燃料的回收利用会改变钚的同位素,这样的乏燃 料只能回收一两次许多国家都在回收轻水堆乏燃料上述过程称为轻水堆部分“闭式”核 燃料循环(图2前两行)2.2.3快堆轻水堆联合“闭式”核燃料循环快堆能够通过中子吸收将可裂变材料U-238转化为易裂变材料Pu-239这样,轻水堆 铀浓缩设施中产生的贫铀,轻水堆乏燃料的铀和钚都有可能得到充分利用多次循环的快 堆对铀资源的利用率可以达到轻水堆的60倍然而,快堆的启动需要大量的易裂变燃料 传统的方法是对轻水堆乏燃料进行后处理,再利用回收的钚来制造快堆燃料。

轻水堆运行 了 30年后,其乏燃料中回收的钚足够启动一个高转换比的快堆快堆在启动和运行后,其 乏燃料经过后处理继续回收铀和钚;并用回收的铀和钚以及选配的贫铀来制造新的快堆燃 料组件,直至形成无法再循环利用的废物对快堆轻水堆联合“闭式”核燃料循环(图2)的分析可包括三类不同作用的快堆第 一种是用作消耗钢系元素,如转换比为0.75第二种快堆的目标是自持式核燃料循环,如 转换比为1.0第三种快堆的目的是为快堆增殖裂变燃料,如转换比为1.23,并且用过量的 超铀元素来启动更多的快堆2.2.4行波堆“一次通过式”燃料循环(可持续快堆)从传统上来说,可持续核能的要求是具备一个燃料后处理和再循环的闭式燃料循环 然而,几十年来有很多人提议,采用一次通过式燃料循环发展可持续快堆,如行波堆,该 设计是先用低浓缩铀、钚或其他辅助中子源启动反应堆堆芯,再更换为天然铀或贫铀继续 焚烧,铀的利用率可以比现有的轻水堆高数倍到一个数量级这种堆型有几个潜在优点:首先,核燃料循环简单并成本低;其次,行波堆启动后可 以直接使用贫铀或天然铀为燃料,甚至可以用部分燃料再启动其他行波堆;最后,行波堆 体系不需要长期拥有浓缩铀(启动反应堆堆芯除外)及浓缩设施。

2.3核燃料循环与快堆⑷2.3.1传统快堆与闭式燃料循环的相互依赖传统快堆需要高浓铀或钚启动,并借助后处理设施循环利用,这需要原料储备和后处 理设施商业化的后处理设施,为了提高规模经济效益,降低单位成本,往往需要上千亿 人民币的资金投入和十几年的时间建设在快堆商业化前,商业化后处理设施投资回报率 极低,长期建运所需的大量资金难以获得法国、英国、日本、俄国、印度、美国都建有 后处理设施除法国外,其他国家的后处理厂都没有实现真正意义上的商业化运行,而且 基本是小型后处理厂,一些已经被关停,一些甚至根本没有运行过;中国近期自主建设成 功小型中试后处理厂,正在和法国谈判引进后处理大厂与之对应的是,超过350堆年的 快堆技术尚未实现商业化快堆与闭式燃料循环相互依赖,限制了未来可持续核能系统的 发展在核燃料循环后端,高放废物处置方案和技术一直悬而未决,严重制约了核电的安 全高效发展,从而对快堆的需求预期减低,这是一个更大的两难问题2.3.2行波堆去传统快堆与闭式燃料循环的耦合当今世界的可持续发展需要大规模的清洁能源,核能是目前的最佳候能源之一,但它 面临着因上述两难问题造成的僵局打破僵局的关键是暂时弱化甚至切断快堆与闭式燃料 循环的耦合,先开发基于“一次通过式”燃料循环的可持续快堆(如行波堆),发展部署 快堆发电创造价值,解决清洁低碳能源供应问题,同时为后续完善燃料循环赢得时间和积 累技术及资金,这种发展模式具有重大的现实和战略意义。

3行波堆开发⑻3.1行波堆开发示范挑战和展望美国泰拉能源公司(TerraPower)由微软创始人比尔盖茨先生创投,集全美核能精英 开发行波堆技术,计划在中国建设示范堆泰拉能源的行波堆设计采取池式钠冷快堆的技 术路线和许多实施方案这和已经临界并网运行的中国实验快堆采用的技术路线相近,也 是计划中即将建设的商业化示范快堆的技术路线行波堆技术发展实现的主要挑战在燃 料、材料、长寿命堆芯的工程化设计及克服燃料变化对反应堆稳定性的影响等方面为最大程度利用快堆的增殖功能实现行波式裂变,泰拉能源的行波堆设计采用金属燃 料,不同于现有轻水堆和常规快堆使用的氧化物陶瓷燃料金属燃料是目前世界上多数快 堆路线中计划发展达到的高性能燃料,据此设计的快堆具有较好的安全性为能够在行波 堆内对贫铀和天然铀等完成足够的增殖,其燃料燃烧需要达到的燃耗深度高于常规快堆设 计标准与高燃耗燃料需求的挑战相对应,燃料包壳和堆芯构件需要在高通量的中子辐照下长 期保持热物理力学性能和结构尺寸的稳定性如果采用不换料设计,包壳的辐照剂量需要 达到常规快堆设计指标的数倍开发测试高抗辐照材料是非常关键的技术开发任务随着行波堆增殖焚烧性能的提高和长寿命的运行,燃料组分和性能的不断变化为反应 性的稳定和控制带来一定的挑战。

行波堆设计的初装燃料为低浓度铀和贫铀,在增殖焚烧 过程中产生钚和其它可裂变元素及裂变产物,并且不断改变在堆芯中的分布,会导致反应 性的变化这个问题需要通过充分的设计改进和优化来解决,并通过严格的安全分析和认 证在行波堆的设计过程中,泰拉能源发现为了能降低燃料包壳的辐照剂量,在无需换料 条件下尽快实现增殖-焚烧的行波,必须设法控制燃耗的峰值和平均值因此在示范堆和第 一代商业堆的设计中,采用了较低的燃耗这个设计燃耗深度远低于由行波堆中子物理特 性决定的限度,但已经远超轻水堆和常规快堆、增殖堆的燃耗设计限度,达到较高的资源 利用率由于行波堆良好的中子经济性,第一代行波堆的乏料只需置换包壳后可以直接再 度使用,加深燃耗,进一步提高资源利用率置换包壳,包括可能需要的燃料铸锭这是 个技术挑战,但基本上是物理机械过程,无需化学分离萃取,相对简单易行,且有较高的 防核扩散性通过这种途径,行波堆增殖产生的燃料还可以被取出用来启动新一代行波 堆,无需再用浓缩铀启动源到燃料被消耗到超过可以简单处理的限度时,如果认为燃料利用率还需提高,或需要 把乏料的放射性寿命大幅度降低,那么可以用后处理方法来提取裂变材料供继续使用(如 回到行波堆),或进入焚烧堆或加速器驱动系统(ADS)进行嬗变处理。

这个期限已被推 后很多年,并且需要处理的量也少于现有方法和体系泰拉能源已制定了行波堆示范电站建设的时间表,并计划首先在中国示范行波堆技 术的合作开发示范将带来并获得大量宝贵的技术和经验,可以有效支持中国既有的快堆与 燃料循环体系开发和示范,并从中得到相应的反馈和支持这种多赢的协同发展,将揭开 核能技术发展史上的一个创新篇章,具有重大价值和深远意义,值得我们共同期待、关 注、支持和投入3.2行波堆国际合作开发战略建议我国“热堆-快堆-聚变堆”三步走的核能发展战略已迈出第二步我国第一座钠冷快 中子反应堆一中国实验快堆(CEFR),于2015年12月18日在中国原子能科学研究院首 次实现满功率稳定运行72小时,其主要工艺参数和安全性能指标达到设计要求,标志这一 重大科学实验设施设计性能得到验证福建宁德和三明商业示范快堆已在筹备中在核燃 料循环领域,我国正在考虑从法国引进后处理大厂与美国、法国、日本、俄罗斯、印度 相比,我国的快堆技术、开发能力和设施落后不少年我国与美国合作开发革命性的行波 堆技术,对我国核能发展意义重大美国泰拉能源公司作为商业化运作的创新技术开发公司,已与中核集团、中广核集 团、国家核电等开展合作交流,并得到中美两国政府的高度重视和支持。

基于商业利益的 考虑,美国泰拉能源对于行波堆的核心技术和知识产权会重点保护和开发,但是其金属燃 料的技术基础和数据是美国及其他国家几十年快堆发展的成果,需要得到我国技术和安全 监管机构的认可和验证对于提高燃耗和辐照剂量的研发,也需要学术、技术和法律等的 支持,尤其是在机理和安全认证方面我方由高校、研究设计单位及核安全监管机构的技术服务部门组成,和美国泰拉能源 形成国际化的产学研合作体我国快堆与核燃料循环系统的发展规划中包括在中长期开发 金属燃料技术,提升核能的安全性、经济性和可持续性因此合作各方的需求和发展基础 与定位高度互补,可以形成多赢的合作体行波堆国际合作开发战略建议如下:(1)签署中美政府间技术进出口许可与合作开 发协议(已签署);(2)组织相关企业与科研机构开展技术与经济性评估(开展中); (3)设立行波堆开发示范专项,支持示范堆设计建运;(4)启动安全审查、许可和监管 行波堆技术与示范堆;(5)考虑组建中方合股公司,再与美国泰拉能源组建合资公司美 国泰拉能源注入行波堆技术,继续开展堆芯、核岛与燃料研发和设计,管理国际验证测试 合同我方合股公司承接开发示范专项,出资开展初步设计和最终设计,获得许可,建运 示范堆(或原型堆),推动行波堆商业化。

4行波堆金属燃料研发4.1金属燃料的战略重要性⑻金属燃料是发展安全高效的行波堆和先进快堆的核心技术国家和企业对核燃料的供 给安全、资源利用及核燃料循环高度重视,在国家中长期科技发展纲要、核电中长期发展 规划及十二五科技发展规划中均将快堆开发作为核电发展的战略重点快堆燃料将从现有 的氧化物,逐步改为混合氧化物,最终过渡到增殖和安全性能最高的金属燃料泰拉能源在行波堆技术开发过程中,对金属、氧化物、氮化物、碳化物等多种燃料, 以及液态金属钠、重金属铅或铅铋合金、水、气体等核冷却液体系进行系统分析比较由 于行波堆以实时原位增殖、焚烧原理工作,要求优良的中子经济性和可以支持增殖与焚烧 的快中子能谱为了充分利用现有最为成熟的快堆技术,早日完成行波堆的开发示范,泰 拉能源选择了金属燃料、池式钠冷的体系和设计4.2金属燃料国内外研究概况金属燃料是高增殖比快堆设计的燃料首选早期金属燃料的辐照肿胀十分严重,使用 改进后的设计参数和包壳材料,燃料燃耗大幅提高U-Pu-Zr合金的固相线温度和与包壳 材料之间的共晶温度得到大幅提高,为金属燃料的高燃耗应用奠定了基础:9-10]美国从1960年代以EBR-II实验快堆和1980-90期间以FFTF快中子通量试验装置, 开发测试了 U-5Fs、U-10Zr及U-Pu-Zr合金燃料,实验测试的燃料元件数达十数万个。

日 本已经实现U-Zr合金燃料的工业规模生产,及U-Pu-Zr的小规模试制印度已经研制出 U-2Zr合金燃料棒,用于制造U-Pu-Zr金属燃料的装置正在安装调试之中U中国在金属燃料领域处于起步阶段中国原子能院与核动力院曾在上世纪90年代研 制了 U-10Zr合金样品,并研究了热处理工艺和相变针对铀资源贫乏的制约,中国的核能 战略以快堆为替代现有轻水堆的主流技术,并且在制定发展金属燃料的规划(如图3) [10] o建设内容2 01 -02 01 -X2 01 -2-20132 01 -42013201-6-2 01 二201-8-201■9202-0202-1202-2-2023202-4202-5-202-6-202-7202-8-202■9203-0203工203-2-203-3-203-4203-5-203-6-203工203-8-203-9204■0实验快堆运行(1 ICi』CX)首座示范快堆科研和工程示范快堆扩建(MCX燃料)商用快堆工程(MCX 一金属)湿法后处理大厂科研和工程大型热室建设干法后处理科研U-Zr金属燃料 研制 铁素体钢包壳研制和辐照U-Pu-Zr 金属—燃料研制—图3我国金属燃料初步发展路线图Fig. 3 Preliminary Roadmap of Metal Fuel Development in China4.3泰拉能源的金属燃料研发测试IE行波堆将建立在已有快堆经验之上。

全世界快堆运行超过 350堆年,美国能源部的 EBR-II和FFTF反应堆辐照的金属燃料元件超过130,000根FFTF中辐照的金属燃料组件 和单独的燃料元件均没有发生破损行波堆金属燃料组件将在FFTF的基础上进行开发行波堆面临的关键挑战为燃料和材料对于行波堆,燃料的燃耗峰值至少为约30%, 对应的中子剂量峰值大约为500dpaEBR-II中燃耗的已有数据极限为20%,FFTF中中子 剂量的已有数据极限为200 dpa,离行波堆的要求还有一段距离对于第一个行波堆,泰拉能源选择HT9钢作为金属燃料包壳材料,主要原因是HT9 钢具有优良的抗辐照肿胀性能和高温蠕变强度泰拉能源的HT9钢样品由日本神户钢铁公 司制造,他们通过离子辐照实验初步确定抗肿胀性能,通过拉升实验估计高温蠕变性能, 通过电子显微镜分析钢中碳化物的微观结构综合各项实验分析结果后确定HT9的热处理 工艺条件和中子-重离子辐照的相关性泰拉和神户钢铁不断优化热处理工艺以提高 HT9 钢的抗辐照损伤能力另外,焊接专家正在评估HT9钢焊接的新技术,焊接计划正在发展 焊接规程和资格计划泰拉能源在材料开发过程中,积极使用离子辐照模拟中子辐照(在美国密西根大学等 单位包下大量离子辐照机时),进行候选材料的快速筛选,极大加速了高性能材料的开发 进程,并节约了大量成本。

美国密西根大学Gary WAS教授研究组通过离子辐照实验发现 HT9钢具有很强的抗辐照性能,在高dpa剂量下没有观察到明显肿胀,相关实验结果正在 进一步验证和确认中另外,泰拉能源选择了边建设运行行波堆示范、边开展行波堆堆内 辐照实验的策略,在实践中不断验证和提高燃料与材料的性能,最后由量变产生质变,从 高性能快堆演进为自持式行波堆,最大限度发挥行波堆的作用4.4金属燃料研发设施金属燃料和包壳材料在反应堆中进行中子辐照实验需要很多年,实验复杂、周期长、 投入大急需建设先进的离子模拟中子辐照设施,以加快先进金属燃料和包壳材料的开发 步伐和降低成本我们在厦门大学计划建设一座世界一流的核应用材料工程实验室(以下 简称“实验室”)该实验室的主要设施包括:一台400千伏离子注入机、两台数十千伏 氢、氦离子枪、一台300万伏串列加速器和一台高分辨透射电子显微镜相连接的多离子束 实时原位材料辐照损伤研究设施(如图4所示)图4加速器与透射电镜联机设施Fig. 4 Accelerator coupled with TEM Facility4.5行波堆金属燃料研发挑战和突破创新⑻行波堆技术整体开发示范需要取得的技术突破主要集中在:(1)要形成以贫铀为燃 料的无限自持增殖-焚烧裂变波,最高燃耗需要略超过30at%。

在美国的二号实验增殖堆 (EBR-II)中,用HT-9铁素体/马氏体合金钢作包壳的燃耗在实验测试中达到20at%,但 因项目终止没有进一步试验测试;(2)为达到30at%的燃耗,包壳遇到的辐照剂量高达 500-600 dpa在美国的快中子束流测试设施(FFTF)中,HT-9钢的辐照剂量最高超过200 dpa (displacement per atom,原子平均离位)燃耗和包壳抗辐照剂量设计上限的提高可以提升快堆性能和经济性;当上限突破一定 数值时,量变形成质变,基于快堆技术的行波堆得以实现基于我国的金属燃料技术现状,以及安全认证的需求,通过国际合作将提高我国的技 术和安全分析、认证水平,开始认知、掌握核心技术,逐步建立安全认证的基础、标准与 程序主要突破为引进、消化、吸收核能先进国家已有的技术,并在此基础上从现有实验 数据极限向设计需求发展提出材料设计与制备、安全认证的解决方案利用先进信息搜索 技术和数据挖掘方法,形成技术开发和安全认证所需的数据库;采用材料科学相关领域 (如纳米结构、制备技术等)的最新发展成果和手段,探索解决材料辐照肿胀(限制燃料 元件寿命)、低熔点合金相形成(造成燃料包壳破损)、成分结构重组(改变燃料肿胀和 裂变气体排放)等问题,提出规模化连续制造工艺方案;参考学习他国核燃料安全认证的 标准和程序,建立形成我国独立认证能力与体系的规划。

从长远技术发展路线来看,如果以国际合作项目启动的开发工作引进、消化、吸收了 国际先进金属燃料技术,那么我国的快堆技术发展进程可以加速至少十几年,避免重复很 多弯路和不必要的投资建设;如果提升了快堆设计使用的燃耗和辐照剂量上限,则可提高 快堆性能和经济性,促进快堆商业化的提前实现;如果解决了达到高燃耗和高辐照剂量所 需的技术难题,能够顺利实现行波堆,那将会对我国乃至世界的清洁、安全、低碳能源发 展起到革命性的推动作用5美国快堆金属燃料相关技术[12]金属燃料的主要优点是热导率高、裂变原子密度大、加工容易等,在核反应堆发展初 期被大量选用,比如U-5Fs、U-Zr、U-Pu-Zr、U-TRU-Zr等金属燃料,后因辐照生长、辐 照肿胀等缺点逐渐被氧化物燃料取代美国在数十年金属燃料技术研发过程中,克服了很 多早期金属燃料的缺陷本世纪初美国提出的四代钠冷快堆、行波堆和加速器驱动系统, 日本提出的4S钠冷小堆,及欧洲、韩国等概念设计中均使用U-Zr和U-Pu-Zr或U-TRU-Zr 金属燃料美国从1960年代以EBR-II实验快堆和1980-90期间以FFTF快中子通量试验装置,开 发测试了 U-5Fs(Fs:裂变产物混合物)、U-10Zr及U-Pu-Zr合金燃料皿14]。

金属燃料的 合金化元素通常采用Zr,作为最受青睐的合金元素,Zr能提高合金的固相线温度,增强合 金在辐照条件下的尺寸稳定性,减少燃料包壳化学相互作用(FCCI)[15-16]以D9奥氏体 不锈钢为包壳的U-19Pu-10Zr合金达到18.4at%燃耗,用HT9马氏体合金作包壳的燃耗达 到20at%,实验测试的燃料元件数达十几万个,其技术和经验代表了世界领先水平金属燃料具有易制造、导热性高、裂变和增殖能力高以及多普勒反应性反馈小的优 点,因此在快堆中通常采用金属燃料US此外,金属燃料方便通过金属精炼进行燃料循 环,或溶解在熔盐电解质里面进行电解精炼电解精炼可以分离裂变产物,组合回收U、 Pu和次钢系元素,可以支持防止核扩散的、经济的再处理方案18-19]精密铸造是生产EBR-II驱动燃料芯块的唯一技术,在建造和操作设备都较为简便以及 相对短的生产周期条件下,该技术能够确保生产出不含织构的产品,因此可以被用作冷原 型线和再处理热生产线在EBR-II和FFTF金属燃料辐照测试中使用的燃料块即采用精密 铸造法进行生产,生产流程如图5所示[12]图5快堆金属燃料制备流程图Fig. 5 Process flow diagram for fast reactor metal fuel fabrication金属原料(U、Pu和合金元素)可以从金属乏燃料中获得。

金属原料制备技术有两 种:(1)熔融精炼技术;(2)熔盐电化学再处理技术熔融精炼为早期的再处理技术, 它是通过在ZrO2坩埚中熔化乏燃料来实现的熔盐电化学再处理技术是目前使用的热冶炼 技术,用于从不溶解的包壳中溶解(熔盐中)和分离乏燃料[19]注射铸造最初的技术采用常规的熔炼浇铸技术,通过U-Fs的预合金化来生产注射铸造 的原料随后则取消了预合金化的过程,采用新鲜的浓缩U、切碎的再循环燃料芯块和注 射铸造脚料来生产样品然后根据规定的长度、直径和质量将燃料块修剪至合适的尺寸 采用X射线摄像技术检测燃料芯块的内部缺陷,如空位和裂纹通过化学同位素分析技 术,对燃料芯块的顶部、中心和底部进行随机采样,以测定燃料芯块的成分和均匀憧12]燃料芯块完全通过安全检验后可进行燃料棒的制造生产燃料套管,在管内装入燃料 芯块后注入Na以利于结合并最终焊合封装所生产的燃料棒需进行尺寸检测和He泄漏检 测通过肉眼目测和射线成像技术检查焊接处裂纹[12]6美国先进快堆金属燃料评估结果如未来快堆燃料系统不仅具备传统快中子谱核燃料的所有功能,还可以焚烧再循环的钢 系元素,为闭式核燃料循环提供机理上的支持金属燃料为系统候选燃料。

EBR-II与FFTF 辐照测试有效验证了 U-Zr合金作为FFTF的驱动燃料的资格,证明了燃料棒的长度对任何金 属燃料性能都没有影响金属燃料包括可裂变的U、U-Pu合金或少数钢系元素与U-Pu的合 金通常加入10-30%的Zr以稳定合金性能,提高合金熔点并减少FCCI,采用Na填充,包壳 材料为奥氏体钢或铁素体-马氏体钢(FM)或镍基合金新一代反应堆燃料设计把轻水堆 乏料中的MA/TRU (次钢系和超铀元素)整合到燃料基体内,焚烧或销毁了长寿命的MA, 实现了最小化长寿命放射性废物总量的目的理想的生产技术应采用精确的注射浇铸工 艺,且可同时应用于冷加工和热处理金属燃料在稳态辐照下具有的优良辐照性能已经得 到证实在EBR-II和FFTF的驱动燃料实验项目里,燃耗深度达到10%的合金燃料在测试中证实 了高燃耗特性在EBR-II停堆后,X435的Mk-II【燃耗深度达19.9%当时无任何迹象表明这 些数据会就此终结,只要继续辐照,燃耗深度可以突破到更高含MA燃料也有可能具有杰出性能目前已实施了三个稳态超U金属燃料试验:EBRII- X501,AFC1以及METAPHIX-1和-2METAPHIX系列实验对象包括含超铀元素和稀土元 素的U-Pu-Zr金属燃料基化合物[21],实验中无燃料失效现象出现。

研究人员在瞬态反应堆测 试装置(TREAT)中,针对15组分别采用316、D9和HT9不锈钢做包壳的U-5Fs、U-Zr和U- Pu-Zr金属燃料棒进行了 6个M系列的测试,结果显示,现代设计的金属燃料棒的失效阈值 约为4倍额定功率[22]金属燃料具有优良的安全裕度、出众的瞬态特性,对反应堆的瞬态运行和负荷能力不 产生任何限制金属燃料还具有稳定的包壳泄露后运行性能特征金属燃料芯部的实际功 率运行裕度远大于其他燃料系统,从正常运行工况到假定的严重事故,金属燃料在整个中 子谱能量区域内都具有相同乃至更优良的安全特性1986年6月在EBR-II中进行的两次里程 碑式的实验证实了金属燃料的非能动安全潜能【23-24]往Pu中添加Am和Zr可以显著提高合金的固相线温度,只加入Np与Pu合金化则效果并 不明显金属燃料的平均热传导率很高,因此中心线温度较低,热功率为40kW/m时, 其温度约为790°C只有在高燃耗下(譬如15-20at%),由于固体裂变产物的积累燃料内才 会发生FCMI (燃料与包壳间机械相互作用)即便如此,疏松多孔的燃料硬度也很低 FCMI对金属燃料芯块失效的影响至少比陶瓷燃料低一个数量级,它并不是所预期的造成燃 料失效的原因。

燃料截面密度低的金属合金燃料肿胀率会达到约30%,此时产生的气孔发生相互联 通一旦相互联通的气孔网进一步发展,裂变产生的气体便会释放,气体驱动的燃料肿胀 显著降低之后的燃料肿胀则是由固体裂变产物的积累造成的[25]含U、Pu、Am、Np、 Zr的金属燃料在EBR-II内进行了多年的辐照实验这些合金与同时作为填充剂和冷却剂的 Na兼容性好,运行期间未发生反应在相对可预测的速率下,可以观察到Zr基金属燃料和 不锈钢包壳之间的FCCI[26]金属合金燃料的使用经验为快中子反应堆采用金属合金燃料,实现稳态运行下达到燃 耗10at%的目标提供了依据目前已证实,金属合金燃料采用铁素体马氏体钢包壳后运行 燃耗深度可达19at%在有限屏蔽的辐照实验条件下,含次钢系元素金属燃料合金在测试 中无明显的性能问题燃料组分扩散、燃料包壳化学相互作用、包壳应变等都是含MA金 属燃料发展所需研究的关键性能问题另外,含Am的金属合金燃料生产必须通过工程化验 证兼顾考虑金属合金燃料所面临的挑战和历史性能之后,采用金属合金燃料供能的未来 快中子谱反应堆,发展前景一片光明7结论和展望快堆燃料循环可显著提高铀资源利用率和减少核废物量。

传统快堆与闭式燃料循环相 互依赖,限制了可持续核能系统的早日启动行波堆作为革命性的先进快堆,具有削弱甚 至消除传统快堆与闭式燃料循环耦合的巨大潜力,其中行波堆“一次通过式”燃料循环可能 在不需要后处理的情况下率先实现快堆商业化金属燃料是发展行波堆和先进快堆的核心技术美国关于金属快堆燃料研发、测试、 制造技术的经验十分丰富,其中U-Pu-Zr合金的燃耗已不低于20at%,日本已实现U-Zr合金 燃料的工业规模生产,印度已研制出U-2Zr合金燃料棒,我国在金属燃料领域研发处于起步 阶段金属燃料在稳态辐照下具有的优良辐照性能已经得到证实目前的金属燃料和包壳 技术虽不能完全满足行波堆实现足够潜能的要求,但可以在原有基础上研发制造,并在未 来的行波堆中边运行边测试以金属燃料为基础的行波堆一旦开发成功,将是核能利用的 重大革命性创新参考文献:[1] 徐金米,发展快堆技术,保证核能可持续发展[J],中国核电,2012,5(2): 98-101[2] Waltar A E, Todd D R, Tsvetkov P V. Fast Spectrum Reactors [M]. New York: Springer, 2012.[3] 顾忠茂等,核能及核燃料循环论文选辑一一纪念中央领导系列重要批示十周年[C],北 京:中国原子能科学研究院,2014。

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